南宋灭亡，元统一中国。
忽必烈在应付各种内患的同时，并没有忘记实现前几代大汗灭亡南宋的夙愿。只不过，在内乱未平息前他尚需等待时机。
南宋景定元年、元中统元年（1260年）四月，忽必烈派出以郝经为首的使团，出使南宋。这次出使，既是为了通知南宋朝廷，自己登上蒙古大汗宝座，同时也是为了让南宋兑现之前在鄂州的承诺。可惜的是，郝经一行在扬州被南宋权相贾似道无故扣押，而且一待就是十几年，成为元人心目中的“苏武”。郝经被扣，成为日后忽必烈南下伐宋的一个重要口实。
至元八年（1271年），在汉族儒臣的建议下，忽必烈取《周易》“大哉乾元”之意，正式宣布建国号为“大元”。
实际上，就蒙古人而言，大元国号的产生，并无特别的意味。所谓大元，就是大蒙古国（Yeke Mongghol Ulus）的汉式表达。早在蒙古国时期，就已出现了“大朝”的称谓。元本身也是大的意思，“元也者，大也。大不足以尽之而谓之元者，大之至也”。与此同时，忽必烈的第二个年号“至元”，取的也是相同意思。此后，蒙古语官方文书在书写国号时，常常将二者叠加，出现了“大元大蒙古国”的称谓。
南宋景定二年、元中统二年（1261年），南宋将领刘整投降后，提出了中间突破、先取襄樊的伐宋方案，最终被忽必烈采纳。南宋咸淳三年、元至元四年（1267年），随着元军突入襄樊西部的安阳滩，长达六年的襄樊战役拉开了序幕。
襄樊即襄阳与樊城，是夹汉水而建的两座城池，历来是兵家必争之地，南宋在此苦心经营十余年，建立了非常坚固的防线。
为了能攻克襄樊，元军采取加筑城堡、训练水军等手段，逐渐扫清襄樊的外围据点。在元军的步步紧逼下，襄樊对外联络全部被切断。南宋从各地紧急调动了大量军队前来解围，但都不见成效。到南宋咸淳八年、元至元九年（1272年）年底，元军攻克樊城，第二年三月，困守襄阳的南宋守将吕文焕投降。襄樊战役至此结束。
襄樊战役的胜利，使元军在南宋正面防线中间成功打入一个楔子，南宋的败局至此已无法挽回。
南宋咸淳十年、元至元十一年（1274年），忽必烈任命伯颜为统帅，开始了灭亡南宋的最后战争。在降将吕文焕等的引导下，南宋沿江守将纷纷投降，元军势如破竹，很快打到临安城下。南宋景炎元年、元至元十三年（1276年），南宋宣布投降。三年后，南宋的残余势力在崖山全军覆没。
至此，元朝再次缔造了中国的大一统，一个强大的统一帝国再次在神州大地出现。
不过，如此巨大的历史意义，恐怕是忽必烈本人也想象不到的。为了应对那些对他地位合法性的质疑，他必须以祖父成吉思汗为榜样，为黄金家族继续开疆拓土，掠夺财富。
